Diocese do Dundo foi erecta a partir do território desmembrado da diocese de Saurimo pelo Papa João Paulo II no dia 9 de Novembro de 2001. O primeiro bispo da diocese do Dundo foi Dom Joaquim Ferreira Lopes, O.F.M. Cap. desde 11 de Setembro 2001 até  6 de Junho 2007.

Em seguida Dom José Manuel Imbamba exerceu o serviço episcopal desde 6 de Outubro 2008 até 12 de Abril 2011. Atualmente Dom José Manuel Imbamba é arcebispo metropolitano de Saurimo.

No dia 22 de Dezembro de 2012 Dom Estanislau Marques Chindecasse foi nomeado bispo do Dundo pelo Papa Bento XVI. Foi Sagrado Bispo no Huambo em 3 de Março de 2013 e tomou posse da diocese em 17 de Março de 2013.